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  • 我所揭示酸性環境中二氧化錳電解水催化劑超穩定性的原理

    近日,我所催化基礎國家重點實驗室計算和數據驅動催化研究組(511組)肖建平研究員團隊與日本理化學研究所李愛龍研究員、中村龍平教授團隊在電解水材料設計研究中取得新進展,制備了不同晶格氧結構的γ-MnO2材料,取得了安培級電流密度的電解水活性,并同時實現在酸性環境中超長的電解穩定性。

    制備酸性條件下具有高活性和高穩定性的非貴金屬電催化水氧化(OER)催化劑是清潔能源利用領域中的研發重點。在前期工作中,肖建平團隊與實驗團隊合作,通過理論計算解釋了不同OER催化劑的活性、穩定性趨勢及反應機理,取得了一系列的研究成果(Nat. Catal.,2022;Nat. Commun.,2023;Nat. Commun.,2022;Angew. Chem. Int. Ed.,2023;Angew. Chem. Int. Ed.,2023)。

    γ-MnO2催化劑中,存在著兩種不同的晶格氧,即平面配位結構(Opla)和三角錐配位結構(Opyr)的晶格氧。本工作中,肖建平團隊通過構建不同Opla含量的γ-MnO2模型,研究了γ-MnO2穩定性與Opla含量的關系。對于γ-MnO2的溶解,團隊提出了OplaOpyr兩種不同的溶解機理;然后通過熱力學計算對比了兩種機理的反應能變,發現OplaOpyr的羥基化分別是兩種機理的限制步驟。團隊進一步通過電化學能壘計算證明,Opla的溶解比Opyr更難,說明增加Opla含量可以提高γ-MnO2的穩定性。最后通過計算不同Opla含量γ-MnO2的溶解速率,對γ-MnO2的穩定性趨勢進行了半定量的解析,為高穩定性OER催化劑的設計提供了理論見解。

    相關研究以“Acid Stable Manganese Oxides for PEM Water Electrolysis”為題,于近日發表在《自然-催化》(Nature Catalysis)上。該工作的共同第一作者是日本理化學研究所特別研究員孔爽、李愛龍,以及我所511組博士后龍軍。上述工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、榆林中科潔凈能源創新研究院人工智能專項等項目的支持。(文/圖 龍軍)

    文章鏈接:https://www.nature.com/articles/s41929-023-01091-3

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