近日，我所催化基礎國家重點實驗室計算和數據驅動催化研究組（511組）肖建平研究員團隊在氮氧化物（NO_x）轉化研究方面取得新進展，提出實現電催化脫硝（N₂為目標產物）應從催化劑工程轉向反應器優化。

NO_x的處理是一個重要的環境問題，也是實現高效二氧化碳電還原（eCO₂RR）的必要前提。肖建平團隊在前期的工作中提出了反向人工氮循環的新路線（Angew. Chem. Int. Ed.，2020；Nat. Energy，2023；ACS Catal.，2024）。同時，針對反向氮循環的直接脫硝，團隊也揭示了其在熱力學層面的理論限制（Nat. Commun.，2023）。

本工作中，團隊基于自主開發的恒電勢計算方法（J. Phys. Chem. Lett.，2023），通過擴胞法發展了研究pH效應的理論方法，并且進一步研究了電催化脫硝的動力學因素。研究發現，在Pd催化劑表面上，少量的N₂產物不是直接通過反應物NO產生，而是由主產物N₂O二次還原得到的，以及界面N₂O分壓是影響N₂產量的關鍵因素。本工作還揭示了該串聯機理的主導性源于N₂O的弱吸附，并通過統計歸納系列金屬催化劑上的實驗結果證明了串聯機理的普適性。基于此，本工作提出實現電催化脫硝應從催化劑工程轉向反應器優化，如發展串聯（NO→N₂O→N₂）反應器。

相關研究以“Towards rational design in electrochemical denitrification by analyzing pH-dependence”為題，于近日發表在《國家科學評論》（National Science Review）上。該工作的第一作者是我所511組博士研究生李歡。以上工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、榆林中科潔凈能源創新研究院能源革命專項、榆林創新院人工智能科技專項、我所創新基金等項目的資助。（文/圖 李歡）

文章鏈接：https://doi.org/10.1093/nsr/nwae147