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  • 我所發表光催化生物質精煉的催化劑設計綜述文章

    近日,我所生物能源研究部生物能源化學品研究組(DNL0603組)王峰研究員、羅能超副研究員團隊發表光催化生物質精煉的催化劑設計綜述性文章,總結了光催化劑的表面結構、電子結構以及助催化劑等因素對生物質精煉中的界面電荷轉移和自由基反應的影響,為實現高效、高選擇性的光催化生物質精煉提供借鑒。

    生物質是地球上儲量最大的可再生碳資源。以生物質為原料通過光催化生產化學品和燃料,即光催化生物質精煉,是綠色且可持續的過程。然而,由于光催化劑的活性或選擇性較低,目前沒有接近工業規模的光催化生物質精煉的應用。生物質及其平臺分子具有多樣的化學鍵和官能團,能夠以不同的速率和方式與光催化劑表面發生界面電荷轉移,生成各類具有開殼電子結構的高活性自由基,導致光催化生物質精煉的效率低且產物復雜。


    該綜述首先將光催化生物質精煉的反應進行分類,然后針對不同的反應類型討論了如何通過催化劑設計實現對界面電荷轉移和自由基反應的調控。界面電荷轉移遵循光催化劑和底物之間態密度最大重疊原則,合理設計光催化劑可以促進電子或空穴的轉移,并在底物存在多個反應位點時實現電子或空穴的區域選擇性轉移。光催化生物質精煉中的高活性自由基包括活性氧自由基和碳自由基中間體,該綜述總結了通過控制催化劑上產生的活性氧自由基的種類和濃度,實現生物質選擇性氧化,以及通過調節碳自由基的后續反應路徑,實現自由基的選擇性淬滅、偶聯和裂解等反應。最后,該綜述還對光催化生物質精煉的發展進行了展望,主要包括進一步提高反應的量子產率、在規?;磻袑崿F自由基調控、實現生物質全裂解、將光催化與生物催化或酸堿催化結合等方向。

    相關工作以“Photocatalysts for steering charge transfer and radical reactions in biorefineries”為題,發表在《自然-合成》(Nature Synthesis)上。該工作的共同第一作者是我所DNL0603組博士畢業生高著衍和博士研究生任濮寧。上述工作獲得了國家自然科學基金等項目的支持。(文/圖 高著衍)

    文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s44160-024-00499-4

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