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  • 我所發現氧化物催化劑與氧化物載體間的界面限域效應

    近日,我所催化基礎國家重點實驗室納米與界面催化研究中心(502組群)包信和院士、傅強研究員團隊在界面限域催化研究方面取得新進展,發現開放的TiO2等氧化物載體表面能夠提供限域環境,驅動In2O3顆粒在CO2加氫反應氣氛中自發單分散為高活性InOx納米層結構。

    封閉的納米空腔具有穩定亞穩態活性結構、選擇性富集反應分子等獨特性質,因此表現出顯著的納米空間限域催化效應。前期,該團隊發現在貴金屬表面也可以穩定亞穩態過渡金屬氧化物納米結構,構建的配位不飽和活性中心可以選擇性解離吸附O2,實現高效催化氧化反應(Science,2010;Acc. Chem. Res.,2013)?;诖?,團隊提出開放的固體表界面可以表現出相似的限域效應,并在氧化物/金屬催化體系中提出界面限域催化效應。

    本工作中,研究人員發現TiO2等氧化物載體表面提供了一種限域環境,在CO2加氫反應中驅動In2O3納米顆粒向TiO2載體表面單分散形成In2O3納米層,并表現出增強的催化性能。研究結果表明,加氫反應中形成的In單質是In2O3分散的中間體,載體TiO2表面羥基為In2O3分散的錨定位點,最終形成的In-O-Ti界面鍵合作用是該過程的驅動力;形成的In2O3納米層結構在反應中促進部分還原形成氧空位,同時抑制過度還原到金屬In,因此可以保持在高活性的亞穩態,高效吸附和活化H2、CO2等分子,提升催化反應活性和穩定性,表現出典型的界面限域催化特征。此外,研究還發現相似的現象在多個In2O3-氧化物界面催化體系中廣泛存在,表明界面限域效應在氧化物/氧化物催化體系中具有重要作用。

    相關研究成果以“Confinement-induced Indium Oxide Nanolayers formed on Oxide Support for Enhanced CO2 Hydrogenation Reaction”為題,于近日發表在《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society)上。該成果的共同第一作者是我所521組博士后王建洋和李榮坦。該研究得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院碳中和光子科學中心等項目的資助。(文/圖 王建洋)

    文章鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.3c13355

    DICP科普一下∣納米限域催化

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