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  • 我所開發出4.6V高壓快充鈷酸鋰LiCoO2正極材料

    近日,我所催化基礎國家重點實驗二維材料化學與能源應用研究組(508組)吳忠帥研究員團隊與北京大學潘鋒教授和中國科學院山西煤炭化學研究所陳成猛研究員合作,提出了一種正極界面工程策略,通過氟化4.45V商業鈷酸鋰(LiCoO2,LCO)的近表面晶格,開發出4.6 V下的快充穩定長循環正極材料。

    LCO材料是消費類電子產品的首選鋰離子電池正極。隨著技術的進步,對鋰離子電池快充與能量密度的需求也日益增長。提升充電電壓是提高其能量密度的關鍵,如4.6V LCO的電池比容量可達220mAh/g,優于傳統4.4 V170mAh/g。然而,高電壓下LCO的界面不穩定性及深度脫鋰狀態下Li+的高通量擴散導致的不良相變,極大限制了其在快速充電方面的應用。

    本工作中,研究團隊發展了表界面梯度氟化策略,提升了4.6V高壓LCOF-LCO)快充長壽命性能。團隊通過多種表征技術系統探究了高電壓快充LCO的表面氟化重構穩定機制,發現所得的電極具有約1nm致密超薄LiF覆蓋層和1020nm近表面梯度氟化晶格結構,為表面晶格氧提供了優異的穩定性:F-LCO3C1000次循環后實現了92%的容量保持率,超過商業LCO31%)和已報道的4.6V LCO。此外,團隊結合原位電化學阻抗和DFT計算,從理論上揭示了Co-F鍵中的反鍵軌道電子轉移鍵合增強機制在脫鋰接近4.6V時可以抑制鈷的遷移,同時,具有增強電荷轉移能力的重構高能勢壘富氟界面最終阻止高價氧物種(On-,0<n<2)沿著空位遷移,并演變成氧而導致的界面副反應。此外,團隊研制的軟包型石墨||F-LCO全電池具有優異的高電壓(4.5V)循環能力,在5C快充下,超過1100次循環時容量幾乎無衰減。上述正極界面氟化重構的策略為高壓快充LCO的規?;瘧锰峁┝诵碌囊娊夂屠碚撝笇?。

    該成果以“Ultrathin dense LiF coverage coupled with a near-surface gradient fluorination lattice enables fast-charging long-life 4.6 V LiCoO2為題,發表在《能源與環境科學》(Energy & Environmental Science)上。本文共同第一作者為我所508組博士研究生畢志宏與中國科學院山西煤炭化學研究所易宗琳博士。上述工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、延長石油-大連化物所探索性科研項目基金等項目的資助。(文/圖 畢志宏)

    文章鏈接:https://doi.org/10.1039/D3EE03464J

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